Doctorant CEA

Contexte :
Le sujet proposé s’inscrit dans le cadre de la transition énergétique et de la contribution accrue des énergies renouvelables intermittentes dans le mix énergétique, tout en excluant l’usage des énergies fossiles. En effet, ces orientations stratégiques sont de nature à exiger plus de manœuvrabilité du parc nucléaire pour adapter la production à la demande d’électricité.
Or l’une des limitations à cette manœuvrabilité est liée au comportement du combustible en IPG-CSC (Interaction Pastille Gaine assistée par la Corrosion sous Contrainte) susceptible d’induire des contraintes d’exploitation des réacteurs afin de se prémunir du risque de rupture de gaine en cas de transitoire de puissance incidentel de puissance après un fonctionnement prolongé à puissance réduite (FPPR).
Pour améliorer les performances du combustible nucléaire actuel, il est nécessaire d’être en mesure de maitriser les effets délétères induits par la réactivité chimique des produits corrosifs (générés par la fission) susceptibles de provoquer des ruptures de gaine lors de rampes de puissance. Parmi ces produits de fission, l’iode est considéré comme le principal responsable de la rupture potentielle des gaines de combustible en Zircaloy. La sensibilité du Zircaloy vis-à-vis de l’iode dépend de la forme chimique de l’iode. Ainsi l’iodure de césium est peu corrosif vis-à-vis du zirconium, à l’inverse de l’iode moléculaire ou du tellurure d’iode. D’un point de vue thermochimique, les paramètres qui régissent la spéciation des produits de fission dans un combustible nucléaire de type oxyde sont la composition du système chimique, fonction du taux de combustion, de la température et de la pression partielle d’oxygène.
En fonctionnement nominal, le potentiel d’oxygène du combustible est proche de celui imposé par le tampon (MoO2/Mo) alors qu’en rampe de puissance, le potentiel d’oxygène au centre de la pastille peut décroitre jusqu’au potentiel tampon du système (Cs2MoO4/Mo+Cs). Cette perturbation réductrice subie par le combustible nucléaire conduit à une modification profonde de la microstructure du matériau ainsi qu’à une forte variation locale du rapport O/M.
Une des pistes de développement envisagées concerne le dopage du combustible nucléaire par un tampon oxydo-réducteur pour maitriser le potentiel d’oxygène de fonctionnement dans un domaine stabilisant les formes non corrosives de l’iode.

Objectif :
L’objectif de la thèse est donc de mettre au point un procédé de fabrication du combustible permettant la réalisation de pastilles UO2 dopées denses pour étudier l’effet tampon du dopant. Pour cela, des études de frittage sous atmosphère contrôlée seront réalisées dans un dispositif spécifique et la spéciation des dopants sera contrôlée à l’aide de différentes techniques de caractérisation. Une méthodologie d’étude de l’effet tampon sera également mise en place, à travers l’introduction des produits de fission d’intérêt (I, Cs, Te) et la caractérisation de leur spéciation en fonction de différentes conditions thermodynamiques.
Cette thèse va ainsi permettre d’accroître la connaissance des mécanismes et phénomènes thermochimiques à l’œuvre en IPG-CSC pour en améliorer la modélisation et proposer des pistes de développement de produit combustible résistant à la CSC assistée par l’iode.

Déroulement :
Le doctorant sera basé au sein de l’institut IRESNE (Institut de recherche sur les systèmes nucléaires pour la production d’énergie bas carbone) au CEA Cadarache et les travaux seront réalisés dans un laboratoire dédié à l’étude des céramiques à base d’uranium.
Dans une première étape, le doctorant devra définir les conditions permettant de stabiliser le couple oxydo-réducteur dans des pastilles d’UO2 denses par une étude du frittage d’UO2 dopé et de l’effet du potentiel d’oxygène, à travers la caractérisation physico-chimique des pastilles (pycnométrie, MEB/EDX) et la détermination de la spéciation des dopants (microsonde, DRX, Spectroscopie Raman). Les résultats expérimentaux seront comparés aux prédictions thermodynamiques.
Dans une seconde étape, l’effet tampon devra être évalué sur des pastilles contenant les produits de fission d’intérêt (I, Cs, Te). Pour cela, une étude sera réalisée pour introduire ces éléments sans modifier la chimie du couple tampon, soit par implantation ionique, soit à l’aide d’un frittage adapté (frittage basse température). Selon le type de procédé employé, la répartition des éléments dans les pastilles sera définie par microsonde, SIMS ou MEB/EDX. L’évolution de la spéciation des éléments en fonction de différentes sollicitions thermiques et thermodynamiques sera suivie par des techniques telles que la spectroscopie d’absorption de rayons X ou la micro-diffraction des rayons X.
Les résultats obtenus seront confrontés aux prédictions thermodynamiques et à la modélisation des phénomènes thermochimiques mises en œuvre en IPG-CSC.

Collaborations :
Le caractère très transverse de ce sujet permettra de travailler en interaction et de nouer des liens avec plusieurs équipes d’experts scientifiques du Département d’Etude des Combustibles, mais également avec les équipes de grands instruments tels que les synchrotrons SOLEIL ou ESRF.
Le doctorant pourra ainsi se créer un réseau et acquérir des compétences en fabrication et caractérisation des matériaux applicables à différents domaines, lui permettant de préparer son insertion professionnelle future.

Profil recherché :
Master 2 Matériaux ou Céramiques

Modalités de candidature :
Envoyer un CV et une lettre de motivation à fabienne.audubert@cea.fr